清华大学团队发布纳米缺陷热控策略实现电催化膜高效降解微污染物

引言

 

       在过去十年中，电催化科学的发展促进了众多研究领域的进步，包括电催化产氢、二氧化碳还原、燃料电池和电催化膜。在所有电催化领域引起共同关注的核心问题是电催化材料性能的提升。

       在材料结构（原子/晶格结构）层面，催化剂的元素组成和微观结构对其电催化性能有着重要的影响。相应地，在原子水平上实现催化剂组成的可控精细调控已成为相关领域的研究前沿。

       然而，此类结构的精细制备或调控方法仍鲜有报道，已报道的少数研究的方法也较为复杂，且往往基于稀缺且昂贵的材料，这是实际应用时所不希望看到的。

       在材料结构层面实现微观缺陷的可控构建对于改善催化剂的电催化性能至关重要，但是，目前有关碳基电催化剂缺陷结构的基础生成原理尚待系统研究，面向实际生产的简易、低成本制备方法亟待开发。

 

 

图文解析

 

       针对上述问题，清华大学环境学院黄霞教授团队提出了基于常规材料和常规热法后处理技术的碳基电纺膜制备方法（图1），基于表征、计算和模拟，阐明了热处理对碳基电纺膜微观原子/晶格结构的影响机制。

 

图1  热法调控碳基材料原子/晶格结构策略示意图及形貌元素表征

 

       发现改变碳化温度能够通过“碳环化-氮挥发-石墨化”机制在碳纳米纤维膜制备过程中对氮元素和碳基结构进行精细调控。

 

       基于密度泛函理论的量子化学计算表明，适当的热处理可以提高氧化还原活性，增加电子转移能力，提高吸附能力，从而显著提高电催化效率。进一步的多物理场耦合计算强调了增加电催化活性位点对于提高电催化性能的重要性（图2）。

 

图2 通过量子化学计算和多物理场耦合仿真计算预测电催化活性

 

       基于这种调控策略，利用普通原材料和常规热处理技术制备的碳基电纺膜获得了高效、低耗和稳定的电催化降解性能（图3）。

图3 简单的热调控策略有效地提高了电催化效率

 

       研究表明，直接氧化在电催化降解普萘洛尔（PRO）过程中起主导作用。在单次过滤（停留时间约2.5 s）、高通量（424.5 L·m−2·h−1）、连续测试（720 min）条件下，成功实现了>99%的稳定降解率以及非常低的能耗（EEO仅为0.029 kWh·m−3·order−1）。这种热调控策略将有希望为未来精确、可控地制造各类催化剂提供科学基础。

 

 

小结

 

       实现纳米缺陷的可控精细制备及调控对于电催化膜等相关电催化材料的发展具有重要意义。本研究提出了一种基于普通原材料和常规热处理方法的高效电催化膜制备策略，并阐释了热处理过程中微观结构的变迁机制。